捕捉大脑动态需要稳固且高性能的神经接口。聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(PEDOT)是一种综合性能优异的神经界面材料,但PEDOT与电极基底的弱粘附性影响了其可靠性和实际应用。化学改性的EDOT衍生物,如羧基、乙烯基、醛基和胺基功能化的EDOT衍生物,已被证明可以增强PEDOT在电极基底上附着力。但其导电性变差,从而严重影响了化学改性PEDOT神经电极的电化学性能。因此开发兼具优良电性能和强粘附性能的界面材料是该领域急需解决的挑战性工作。
华中科技大学罗志强教授、中科院深圳先进技术研究院李骁健教授等人利用聚吲哚衍生物的优点,开发了一种具有优异导电性能的聚(5-硝基吲哚)(PIN-5NO2)作为粘附界面层,以增强PEDOT与金属电极的粘附。一方面5-硝基吲哚可通过电聚合制备具有优良电性能的共轭PIN-5NO2。另一方面聚合过程中5-硝基吲哚中的硝基还原而成的氨基可通过电接枝,与金(Au)电极基底形成强的附着力。以PIN-5NO2作为导电粘附界面层,Au/PIN-5NO2/PEDOT电极表现出优异的电化学性能及机械性能稳定性。Au/PIN-5NO2/PEDOT修饰ECoG器件的体内评估显示了捕获大脑神经动力学的卓越能力。该策略为构建稳固的高性能神经界面提供了新思路。该研究以题为 “Poly(5-nitroindole) Thin Film as Conductive and Adhesive Interfacial Layer for Robust Neural Interface”的论文发表在《Advanced Functional Materials》上。
图1.利用PIN-5NO2作为导电粘附界面材料实现稳固的高性能神经界面。a)放置在小鼠大脑表面的基于Au/PIN-5NO2/PEDOT神经界面的网状ECoG器件,用于捕捉大脑动力学。b)Au/PIN-5NO2/PEDOT电极构建流程c)电聚合结合电接枝制备PIN-5NO2导电黏附界面层的机理。
图2.Au/PIN-5NO2/PEDOT电极的电化学性能和机械性能稳定性。a)Au/ PIN-5NO2/PEDOT电极材料的扫描电镜图像(横截面)。b)-d)PIN-5NO2对Au/ PIN-5NO2/PEDOT电极材料电化学性能的影响。e) Au/PIN-5NO2电极、Au/PEDOT电极和Au/PIN-5NO2/PEDOT电极超声处理30min前后的照片。f)超声处理30min前后电极上剩余材料比率。g) Au/PEDOT电极和Au/PIN-5NO2/PEDOT电极的剥离强度。h)超声处理前后Au/PIN-5NO2电极、Au/PEDOT电极和Au/PIN-5NO2/PEDOT电极的阻抗谱及(j)1kHz的阻抗值。
Au/PIN-5NO2/PEDOT展现出三层结构,通过对比超声前后Au/PIN-5NO2/PEDOT及Au/PEDOT电极的机械性能及电化学性能,证实由于PIN-5NO2良好的导电性及界面粘附性,其对Au/PIN-5NO2/PEDOT电极材料的电化学性能及机械性能稳定性都有显著提升作用。
图3.利用Au/PIN-5NO2/PEDOT微电极体内记录小鼠大脑皮层电信号(ECoG)。a)64通道Au/PIN-5NO2/PEDOT修饰ECoG器件放置在小鼠大脑表面的图片。b)急性植入64通道Au/PIN-5NO2/PEDOT修饰ECoG(微电极面积为706.5 μm2)器件捕获的ECoG原始信号。c)与(b)相同,但使用的是商业ECoG微电极,其面积为1962.5μm2。d) Au/PIN-5NO2/捕获的ECoG低频(下)和高频(上)频谱图。e)与(d)相同,但使用的是商业ECoG微电极。f) Au/PIN-5NO2/PEDOT微电极在拂动胡须过程中捕获ECoG信号的相应频谱图。
与商用电极相比,基于Au/PIN-5NO2/PEDOT的ECoG器件在高频(>54 Hz)拾取具有相对较大的强度,使用较小电极 Au/PIN-5NO2/PEDOT微ECoG器件可以捕获更多的脑部状态信息。Au/PIN-5NO2/PEDOT ECoG器件可以高质量收集外部刺激条件下(拨动小鼠胡须)所引起的约40-100 Hz频段的ECoG信号振荡。
以上相关成果分别发表在 Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2021, 2105857)上。论文的第一作者为华中科技大学博士生杨明,通讯作者为华中科技大学罗志强教授,共同通讯作者为中科院深圳先进技术研究院李骁健教授。
论文链接:http://doi.org/10.1002/adfm.202105857
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